内容简述：

 2026年8月24日，国际顶级期刊Advanced Functional Materials在线发表了我院肖围教授课题组题为“Robust Adaptive Interphases via Dual Regulation of Solvation and Molecular Armor for Long-Life Ni-Rich Quasi-Solid-State Batteries”的最新研究成果。该研究通过“竞争性锚定”与“动态稳定化”双机制协同，设计了一种超薄准固态复合电解质（MLZPE），为兼顾锂金属电池中离子传导与界面稳定提供了新思路。王脂胭特任副教授与博士研究生刘程锦为论文共同第一作者，肖围教授和王任衡研究员为论文共同通讯作者，长江大学为论文第一通讯单位。

 锂金属电池是下一代高能量密度储能体系的重要发展方向，但传统液态电解质与锂金属负极之间严重的界面副反应，以及聚合物电解质离子电导率偏低的瓶颈，制约了其实际应用。如何在提升离子传导效率的同时保障界面稳定性，是该领域面临的核心挑战之一。针对上述问题，研究团队设计了一种厚度约9μm的准固态复合电解质（MLZPE）。该电解质以聚乙烯（PE）隔膜为支撑骨架，在其浅表面以及内部集成纳米超强酸ZrO₂–SO₄^2-、聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物（P(VDF-HFP)）以及原位聚合交联的N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（PMBA）网络。本文提出并验证了“竞争性锚定”与“动态稳定化”协同作用的设计思路：一方面，纳米超强酸的Lewis酸性位点与溶剂分子发生竞争性配位，削弱了锂离子与溶剂之间的相互作用，有助于降低脱溶剂化能垒，促进锂离子传输；另一方面，PMBA网络通过酰胺基团优先化学锚定在超强酸表面，形成“分子盔甲”层，选择性钝化部分酸性位点，从而抑制电解质的催化分解副反应。

 结合密度泛函理论（DFT）计算与系统的实验表征，研究团队揭示了该体系的协同工作机制。DFT计算表明：PMBA在纳米超强酸表面的吸附能（–3.32 eV）远低于碳酸酯溶剂EC（–2.52 eV），证实了PMBA的优先锚定优势。其最低未占据分子轨道（LUMO）能级（0.33 eV）使其在锂负极界面优先被还原，引导形成富含Li₃N的稳定固体电解质界面（SEI）；而P(VDF-HFP)极低的最高占据分子轨道（HOMO）能级（–9.11 eV）则赋予其优异的抗氧化能力，在高压正极侧形成稳定的阴极电解质界面（CEI）。电化学测试表明：MLZPE电解质同时实现了0.107 mS cm^-1的离子电导率和0.698的锂离子迁移数，远优于传统液态电解质体系。在NCM83||Li全电池中，该电解质展现出优异的循环稳定性：1.0 C循环500次后容量保持率高达85%。即使在贫电解液、有限锂源等实用化苛刻条件下，仍能保持稳定运行。该工作为高能量密度锂金属电池的电解质设计提供了一种兼具理论深度与实用可行性的新思路。

 该研究工作得到了国家自然科学基金（No.52274292、52474330）、湖北省杰出青年基金（No.2020CFA090）、湖北省自然科学基金（No.2025AFB376）和中国博士后面上基金（Grant No. 2025M770148）等项目的支持。

图文摘要：

MLZPE电解质中竞争性配位与分子盔甲钝化双机制协同设计示意图

文章链接：//doi.org/10.1002/adfm.77950

（审核：肖围 编辑：雷宇）